Rezumat/ Abstract

Scopul prezentului proiect este de a proiecta, produce și testa senzori piezo- și piroelectrici pe bază de ceramică poroasă fără Pb, cu microstructuri controlate, în dispozitive experimentale complexe pentru aplicații de colectare a energiei pentru o nouă generație de dispozitive cu senzori. Proiectul va demonstra un nou concept bazat pe utilizarea porozității controlate în ceramici feroelectrice ca instrument pentru îmbunătățirea factorului de merit (FOM), prin scăderea valorilor permitivității electrice și menținerea constantelor piezo- și piroelectrice cu valori ridicate. Obiectivul principal este de a explora prin modele teoretice și numerice combinate diferite tipuri de microstructuri poroase care oferă caracteristicile menționate mai sus. Mai mult, ceramicele poroase selectate vor fi produse prin utilizarea diferitelor tipuri de materiale de sacrificiu sau prin sinterizare incompletă și vor fi analizate din punctul de vedere al performanțelor piezo- și piroelectrice. Materialele poroase optimizate vor fi testate pentru detectarea și transformarea energiei termice și mecanice, pentru a fi folosite în dispozitivele de colectare a energiei. Proiectul va folosi o abordare multidisciplinară, bazată pe modelare, sinteză de pulberi oxidice și preparare de ceramici poroase, caracterizare micro/nanostructurală, analize complexe de proprietăți electrice precum și proiectare și realizare de dispozitive experimentale pentru aplicații de colectare a energiei.

The aim of the present project is to design, produce and test piezo- and pyroelectric sensors based on optimised Pb-free porous ceramics with controlled microstructures, in complex experimental set-ups for energy harvesting applications for a new generation of self-powered sensors devices. The project will demonstrate a new concept based on the use of controlled porosity in ferroelectric ceramics as a tool for enhancing the figures of merit (FOMs), by decreasing permittivity values while preserving high piezo- and pyroelectric constants. The main objective is to explore by combined theoretical and numerical models different types of porous microstructures providing the abovementioned characteristics. Further, selected ceramic structures will be produced by using various types of sacrificial pore formers or by incomplete sintering and will be analysed from the point of view of their piezo- and pyroelectric sensing performances. The optimum porous materials will be tested for thermal and mechanical energy detection and conversion, in order to be employed in energy harvester devices. The project will use a multi-disciplinary approach, based on modelling, oxide powder synthesis and porous ceramics preparation, micro/nanostructural characterisation, complex electrical properties analyses and design & realisation of experimental set-ups for energy harvesting devices.

Obiectivul major este proiectarea, producerea și testarea senzorilor ceramici poroși piezoelectrici și piroelectrici fără plumb, încorporați în dispozitive experimentale complexe pentru aplicații de colectare a energiei.

The major objective is to design, produce and test piezoelectric and pyroelectric lead-free porous ceramic sensors embedded in complex experimental set-ups for energy harvesting applications.

» Obiective și activități/ The specific objectives and activities:

ETAPA I (2021)

Proiectarea, prepararea și caracterizarea microstructurală a ceramicelor poroase fără Pb. Proiectarea și testarea de dispozitive experimentale pentru colectarea energie.

Activități:

A1.1    Dezvoltarea de modele combinate pentru simularea de microstructuri poroase și estimarea rolului acestora asupra răspunsului piezoelectric în materiale poroase.

A1.2    Studiul impactului distribuție de câmp electric asupra răspunsului dielectric, piezo/piroelectric, P(E) și tunabilitate pentru diferite forme ale porilor (activ. va continua în 2022).

A1.3   Proiectare de microstructuri ceramice piezo-/piroelectrice, folosind modele teoretice, cu FOM îmbunătățite (activ. va continua în 2022).

A1.4    Sinteza și caracterizarea microstructurală a pulberilor pe bază de soluții solide ale BT dopate in pozitii A si/sau B ale celulei de perovskit pentru folosirea acestora ca matrice feroelectrică.

A1.5    Producerea de ceramici poroase fără Pb (cu diferite tipuri de conectivitate a porilor) (activ. va continua în 2022).

A1.6    Proiectarea și producerea de dispozitive experimentale pentru detecția, conversia, măsurarea implusurilor termice și mecanice pentru colectarea energiei din diferite medii.

A1.7    Coordonare, management, diseminare.

Year I (2021)

Design, preparation and microstructural characterization of Pb-free porous ceramics. Design and testing of experimental set-up for harvesting energy.

A1.1 Development of combined models for the simulation of porous microstructures and estimation of the piezoelectric response in porous materials.

A1.2 Study of the impact of electric field distribution on the dielectric, piezo/pyroelectric response, P(E) and tunability for different pore shapes (activ. will continue in 2022). 

A1.3 Design of piezo/pyroelectric ceramic microstructures, using theoretical models, with improved FOMs (activ. will continue in 2022).

A1.4 Synthesis and microstructural characterization of powders based on BT-solid solution with single or double substitution for used as ferroelectric matrix.

A1.5 Production of Pb- free porous ceramics (with different types of pore connectivity) (activ. will continue in 2022).

A1.6 Design and production of experimental set-ups for the detection, conversion, measurement of thermal and mechanical impulses for harvesting energy in different environments.

A1.7 Coordination, management, dissemination.

ETAPA II (2022)

Proiectarea, prepararea, optimizarea, caracterizarea microstructurală și funcțională de microstructuri piezoelectrice poroase fără Pb cu FOM îmbunătățite și testarea lor în dispozitivele experimentale realizate.

Activități:

A 2.1 Studiul impactului distribuție de câmp electric asupra răspunsului dielectric, piezo/piroelectric, P(E) și tunabilitate pentru diferite forme ale porilor (activ. va continua în 2023).

A 2.2  Proiectare de microstructuri ceramice piezo-/piroelectrice, folosind modele teoretice, cu FOM îmbunătățite (activ. va continua în 2023).

A 2.3 Validarea teoretică a proprietăților funcționale (proprietăți dielectrice, feroelectrice și a proprietăților piezo/piroelectrice) pentru microstructuri reale (activ. va continua în 2023).

A 2.4 Producerea de ceramici poroase fără Pb (cu diferite tipuri de conectivitate a porilor) (activ. va continua în 2023).

A 2.5 Caracterizare microstructurală a ceramicilor poroase fără Pb; selecția structurilor cu răspuns piezo-/piroelectric superior pentru îmbunătățirea FOM.

A 2.6 Studiul efectului porozității asupra proprietăților dielectrice la câmpuri electrice slabe și intense (activ. va continua în 2023).

A 2.7 Testarea dispozitivului experimental cu diferite tipuri de semnal input, folosind diferite ceramici poroase piezoelectrice pentru integrarea acestora ca senzori în dispozitive pentru colectare de energie.

A 2.8 Coordonare, management, diseminare.

YEAR II (2022)

Design, preparation, optimization, microstructural and functional characterization of Pb-free porous piezoelectric microstructures with improved FOM. Testing of prepared porous ceramics in the design experimental set-ups.

A2.1 Study of the impact of electric field distribution on the dielectric, piezo/pyroelectric response, P(E) and tunability for different pore shapes (activ. will continue in 2022).

A2.2 Design of piezo/pyroelectric ceramic microstructures, using theoretical models, with improved FOM (activ. will continue in 2022).

A2.3 Theoretical validation of functional properties (dielectric, ferroelectric properties and piezo/pyroelectric properties) for realistic microstructures (activ. will continue in 2023).

A2.4 Production of Pb-free porous ceramics (with different types of pore connectivity) (activ. will continue in 2022).

A2.5 Microstructural characterization of Pb-free porous ceramics; selection of structures with superior piezo- pyroelectric response to improve FOM.

A2.6 Study of the effect of porosity on dielectric properties in low and high electric fields (activ. will continue in 2023).

A2.7 Testing of the experimental set-up with different types of input signal, using different porous piezoelectric ceramics for their integration as sensors in energy collection devices.

A2.8 Coordination, management, dissemination.

ETAPA III (2023)

Validarea teoretică-experimentală a proprietăților funcționale în ceramici poroase fără Pb; elaborarea de protocoale pentru măsuratori piezo-,piroelectrice în dispozitive pentru colectarea de energiei.

Activități:

A3.1 Studiul impactului distribuție de camp electric asupra răspunsului dielectric, piezo/piroelectric, P(E) și tunabilitate pentru diferite forme ale porilor (finalizare activ.).

A3.2 Proiectare de microstructuri ceramice piezo-/piroelectrice, folosind modele teoretice, cu FOM îmbunătățite (finalizare activ.).

A3.3 Validarea teoretică a proprietăților pentru microstructuri reale (finalizare activ.).

A3.4 Producerea de ceramici poroase fără Pb (cu diferite tipuri de conectivitate a porilor) (finalizare activitate).

A3.5 Studiul efectului porozității asupra proprietăților dielectrice la câmpuri electrice slabe și intense (finalizare activ.).

A3.6 Studiul efectului porozității asupra polarizării.

A3.7 Studiul efectului porozității asupra proprietăților piezoelectrice și selectarea ceramicilor poroase fără Pb cu FOM îmbunătățită pentru aplicații de colectare a energiei.

A3.8 Stabilirea protocoalelor pentru măsurători piezoelectrice și piroelectrice în dispozitivele de colectare a energiei.

A3.9 Coordonare, management, diseminare.

YEAR III (2023)

Theoretical-experimental validation of functional properties in Pb-free porous ceramics; elaboration of setting protocols for piezo-, pyroelectric measurements for harvesting energy devices.

A3.1 Study of the impact of electric field distribution on the dielectric, piezo/pyroelectric response, P(E) and tunability for different pore shapes (final activity).

A3.2 Design of piezo/pyroelectric ceramic microstructures, using theoretical models, with improved FOM (final activity).

A3.3 Theoretical validation of functional properties for realistic microstructures (final activity).

A3.4 Production of Pb-free porous ceramics (with different types of pore connectivity) (final activity).

A3.5 Study of the effect of porosity on dielectric properties in low and high electric fields (final activity).

A3.6 Study of the effect of porosity on poling.

A3.7 Study of the effect of porosity on piezoelectric properties and selection of Pb-free porous ceramics with improved FOM for energy harvesting applications.

A3.8 Setting protocols for piezoelectric and pyroelectric measurements in energy harvesting devices.

A3.9 Coordination, management, dissemination.

 

Echipa proiectului/Research team:

1. Cristina-Elena CIOMAGA (Director proiect/Project leader)
2. Florin-Mihai TUFESCU (UEF-ID U-1700-027Z-7719)
3. Ioan DUMITRU (UEF-ID U-1700-039S-7119)
4. Liliana MITOȘERIU (UEF-ID U-1700-033D-8895)
5. Lavinia-Petronela CURECHERIU (UEF-ID U-1700-039V-2037)
6. Leontin PĂDURARIU (UEF-ID U-1700-032Z-3280)
7. Nadejda HORCHIDAN (UEF-ID U-1700-038H-9643)
8. Vlad_Alexandru LUKACS (UEF-ID U-1900-061X-8465)
9. Radu-Ștefan ȘTIRBU (https://www.brainmap.ro/radu-stefan-stirbu)

Dissemination of scientific results:

YEAR I /ETAPA I (2021)

1.  Articles/Articole științifice

•  Modifications of structural, dielectric and ferroelectric properties induced by porosity in BaTiO3 ceramics with phase coexistence, Leontin Padurariu, Lavinia-Petronela Curecheriu, Cristina-Elena Ciomaga, Mirela Airimioaei, Nadejda Horchidan, Cipriana Cioclea, Vlad-Alexandru Lukacs, Radu-Stefan Stirbu, Liliana Mitoseriu, Journal of Alloys and Compounds 889, 161699 (2021) (ISI=5.316, Q1); (în colaborare cu proiectul PN-III-P1-1.1-TE-2019-1929).

2. Conferences/ Lucrări prezentate la Conferințe internaționale și naționale 2022:

• Design, synthesis and functional properties of porous BZT-BCT ceramics, Cristina E. Ciomaga, Lavinia P. Curecheriu, Leontin Padurariu, George Stoian, Iwona Lazar and Liliana Mitoseriu, XV National Meeting on Electroceramics, 7- 9 July 2021, Vitoria-Gasteiz, Spain (https://cicenergigune.com/en/agenda/xv-national-meeting-electroceramics) (oral presentation)
• Room temperature phase superposition of barium titanate- based ceramics: modelling and experimental validation, Leontin Padurariu, Nadejda Horchidan, Mirela Airimioaei, Lavinia Curecheriu, Cristina Ciomaga, Liliana Mitoseriu, XV National Meeting on Electroceramics, 7- 9 July 2021, Vitoria-Gasteiz, Spain (https://cicenergigune.com/en/agenda/xv-national-meeting-electroceramics) (oral presentation)
• Preparation and functional properties of BaTiO3–based ceramics, Nadejda Horchidan, Cristina Ciomaga, Lavinia Curecheriu, Liliana Mitoseriu, XV National Meeting on Electroceramics, 7- 9 July 2021, Vitoria-Gasteiz, Spain (https://cicenergigune.com/en/agenda/xv-national-meeting-electroceramics) (oral presentation)
• Effect of sintering on structural and electrical properties of (Ba,Sr)(Zr,Ti)O3 ceramics for energy storage applications, Cristina Ciomaga, Lavinia Curecheriu, Alexandru Lukacs, and Liliana Mitoseriu, 13^th International Conference Processes in Isotopes and Molecules PIM 2021, 22-24 September 2021, Cluj-Napoca, Romania (http://pim.itim-cj.ro/pages/programme.html) (poster presentation)
• Effect of porosity on dielectric, ferroelectric and piezoelectric properties in BaTiO3- based materials, Cristina E. Ciomaga, Leontin Padurariu, Lavinia P. Curecheriu, Alexandru V. Lukacs, Nadejda Horchidan and Liliana Mitoseriu, 11th International Advances in Applied Physics & Materials Science Congress &Exhibition (APMAS), 17-23 October 2021, Oludeniz, Turkey (http://www.apmascongress.org/) (invited presentation)
• Exploiting Local Field Inhomogeneity for Tunning Functional Properties in Ferroelectric Based Composites, Leontin Padurariu, Lavinia Curecheriu, Cristina Ciomaga, Liliana Mitoseriu, 11th International Advances in Applied Physics & Materials Science Congress &Exhibition (APMAS), 17-23 October 2021, Oludeniz, Turkey (http://www.apmascongress.org/) (invited presentation)

3. Scientific report

• RAPORT ȘTIINȚIFIC ( ianuarie-decembrie 2021)-RO

Scientific report 2021 – EN

YEAR II /ETAPA II (2022)

1.  Articles/Articole științifice

• S. Stirbu, L. Padurariu, F. F. Chamasemani, R. Brunner, and L. Mitoseriu, Mesoscale Models for Describing the Formation of Anisotropic Porosity and Strain-Stress Distributions during the Pressing Step in Electroceramics, Materials 2022, 15, 6839, Q1 (ISI=3,748) (în colaborare cu proiect PN-III-P1-1.1-TE-2019-1929).
• E. Ciomaga, L. P. Curecheriu, V. A. Lukacs, N. Horchidan, F. Doroftei, R. Valois, M. Lheureux, M. H. Chambrier and L. Mitoseriu, Optimization of processing steps for superior functional properties of (Ba, Ca)(Zr, Ti)O₃ ceramics, accepted Materials 2022 Q1 (ISI=3,748) (în colaborare cu proiectele PNIII-P3-3.1-PM-RO-FR-2019-0069 și PN-III-P1-1.1-TE-2019-1689);
• Padurariu, F.F. Chamasemani, R. Brunner, L. Curecheriu, V.A. Lukacs, R.S. Stirbu, C.E. Ciomaga, L. Mitoseriu, Analysis of local vs. macroscopic properties of porous BaTiO3 ceramics based on 3D reconstructed ceramic microstructures, în evaluare la Acta Materialia (2022), Q1 (ISI=9,202).
• E. Ciomaga, L. P. Curecheriu, N.Horchidan, V. A. Lukacs, G. Stoian, and L. Mitoseriu, Porosity effects on the dielectric, ferroelectric and piezoelectric properties of (Ba, Ca)(Ti, Zr)O3 ceramics, în evaluare la Journal Alloys and Compound (2022), Q1 (ISI=6,371).

 2. Conferences/Lucrări prezentate la Conferințe internaționale și naționale 2022:

• E. Ciomaga, L. Padurariu, L. P. Curecheriu, Nadejda Horchidan, Florin M. Tufescu and Liliana Mitoseriu, Design and functional properties of porous BaTiO3- based materials with enhanced piezoelectric Figure of Merit: experiment and modeling, European Advanced Materials Congress, IAAM Onsite-online, 25June-02July, Genoa, Italy (oral presentation and Session chair of Composite&Ceramic Materials) (https://www.iaamonline.org/advanced-materials-congress)
• E. Ciomaga, L. P. Curecheriu, V.A. Lukacs, N. Horchidan, M. Lheureux, M. H. Chambrier and L. Mitoseriu, Comparative study of phase composition and properties of Ba0.85Ca0.15Ti0.9Zr0.1O3 ceramics prepared by different synthesis methods, IEEE ISAF-PFM-ECAPD 2022 Conference, 27June-01July, Tours, France (poster presentation) (https://2022.ieee-isaf.org/)
• E. Ciomaga, L. P. Curecheriu, L. Padurariu, A. V. Lukacs, N. Horchidan, George Stoian and L. Mitoseriu, Influence of porosity on dielectric, ferroelectric and pyro-, piezoelectric properties for Ba_0.85Ca_0.15Ti_0.90Zr_0.10O₃ porous ceramics, „Ceramics in Europe” Conference2022, ICC9, XVIIECerS, XVIII ElectroCeramics, 10-14 July 2022, Krakow, Poland (oral presentation and Session chair) (https://2022.ieee-isaf.org/)
• E. Ciomaga, N. Horchidan, F. M. Tufescu, L. P. Curecheriu, and Liliana Mitoseriu, Investigation of energy harvesting properties in porous Ba_0.85Ca_0.15Ti_0.90Zr_0.10O₃ ceramics with enhanced piezoelectric figure of merits, „Ceramics in Europe” Conference2022, ICC9, XVIIECerS, XVIII ElectroCeramics, 10-14 July 2022, Krakow, Poland (poster presentation) (https://www.ceramicsineurope2022.org/)
• E. Ciomaga, L. P. Curecheriu, N. Horchidan, F. M. Tufescu, L.Padurariu, and L. Mitoseriu, Manufacture and functional characterization of porous Ba_0.85Ca_0.15Ti_0.90Zr_0.10O₃ ceramics for piezoelectric energy harvesting applications, Seventh International Conference on Multifunctional, Hybrid and Nanomaterials, 19-22 October 2022, Genoa, Italy (oral presentation) (https://www.elsevier.com/events/conferences/international-conference-on-multifunctional-hybrid-and-nanomaterials/programme)
• S. Stirbu, L. Padurariu, V. A. Lukacs, L. Mitoseriu, Mesoscale models for strain-stress distributions in anisotropic porous BaTiO3 ceramics, Seventh International Conference on Multifunctional, Hybrid and Nanomaterials, 19 -22 October 2022, Genoa, Italy (poster presentation) (https://www.elsevier.com/events/conferences/international-conference-on-multifunctional-hybrid-and-nanomaterials/programme)
• E. Ciomaga, Ingineria materialelor ceramice poroase fără plumb pentru obținerea de senzori piezo-, piroelectrici cu aplicații de colectare de energie, Sesiune de comunicari in cadrul proiectului PDI-PFE Susținerea competitivității în cercetare-dezvoltare și inovare prin dezvoltarea capacității instituționale a Universității ”Alexandru Ioan Cuza” din Iași, 25 March 2022, Iasi, Romania (oral presentation) (https://www.uaic.ro/uaic-inov-imp2-os5-a2/)
• Osman, C. E. Ciomaga, L. Mitoseriu, Preparation and electrical properties of BaTiO3 – based porous ceramics, Pentagonul Facultatilor de Fizica, 24-26July, Magurele, Romania (oral presentation) ( http://fizicieni.ro/pentagon.php )
• Gheorghiu, N. Horchidan, V. Vasilache, and C. Elena Ciomaga, Preparation and electrical properties of porous (Ba,Ca)(Ti,Zr)O₃ ceramics using MWCNT templates, „Researcher day at UAIC”, 27^th October 2022, Al. I. Cuza University of Iasi, Romania (poster presentation)( https://www.uaic.ro/uaic-inov-imp2-os6-a1-1/)
• E. Ciomaga, L. P. Curecheriu, L. Padurariu, N. Horchidan, A. V. Lukacs and L. Mitoseriu, The influence of porosity on the structural and electrical properties of ferroelectric ceramics, International Workshop on Advanced Materials and Applications, 28 October 2022, Faculty of Physics, Al. I. Cuza University of Iasi, Romania (oral presentation) (https://www.phys.uaic.ro/wp-content/uploads/2022/10/Dies-Academici-Festivi-Universitatis-Iassiensis-2022.pdf )
• Gheorghiu, N. Horchidan, C. E. Ciomaga, Porous (Ba, Ca)(Ti, Zr)O3 ceramics using MWCNT templates for piezoelectric, International Workshop on Advanced Materials and Applications, 28 October 2022, Faculty of Physics, Al. I. Cuza University of Iasi, Romania (oral presentation) (https://www.phys.uaic.ro/wp-content/uploads/2022/10/Dies-Academici-Festivi-Universitatis-Iassiensis-2022.pdf )
• Osman, C. E. Ciomaga, L. Mitoseriu, Preparation and electrical properties of BaTiO3 – based porous ceramics, International Workshop on Advanced Materials and Applications, 28 October 2022, Faculty of Physics, Al. I. Cuza University of Iasi, Romania (oral presentation) (https://www.phys.uaic.ro/wp-content/uploads/2022/10/Dies-Academici-Festivi-Universitatis-Iassiensis-2022.pdf )
• Osman , C. E. Ciomaga , L. P. Curecheriu , N. Horchidan, L. Mitoseriu, Beneficiile introducerii porozităt, ii în ceramici feroelectrice pe bază de BaT iO3 pentru aplicat, ii piezoelectrice, FARPHYS 2022, 4 November 2022, Faculty of Physics, Al. I. Cuza University of Iasi, Romania (oral presentation) (https://www.phys.uaic.ro/index.php/cercetare-conferinte-cercetare-conferinte-cercetare-2022/)

 3. Scientific report

• RAPORT ȘTIINȚIFIC 2022 -RO

Scientific report 2022 -EN